近日,我校分离膜与膜过程国家重点实验室绿色催化与膜分离创新团队在二氧化碳电催化转化研究中取得新突破,相关研究成果以“Highly selective palladium-copper bimetallic electrocatalysts for the electrochemical reduction of CO2 to CO”为题发表在国际著名期刊 Nano Energy上(2016,27,35-43,最新影响因子11.5)。
CO2作为温室气体主要来源,其活化和转化利用对于CO2减排、低碳经济和环境保护以及人类社会可持续发展而言均具有重要的科学和现实意义。CO2的电催化转化,即通过输入电能并且在催化作用下将其还原成化学品和燃料,不仅可以大幅减少碳排放,降低大气中温室气体含量,有效地缓解全球气候变暖,而且碳资源的转化和利用为缓解自然界中碳的循环压力和解决能源供给提供了非常可行的新途径。然而,在CO2电化学还原过程中,催化剂普遍存在析氢反应竞争性抑制,电流效率低、产物选择性差等问题,大大降低了反应过程的电流效率和能量效率。
为此,绿色催化与膜分离创新团队尹振副教授等在前期Pd基双金属纳米催化剂研究工作基础上(Journal Materials Chemistry A 2013,1,9157; Scientific Reports 2014, 4, 4288),利用Cu组分调控PdCu双金属纳米粒子的组分和粒径,实现5nm以下金属纳米粒子的产物选择性调变,发现在PdCu/C纳米催化剂可以高选择性地将CO2转化为CO,其中Pd85Cu15/C催化剂具有最优的CO2电化学还原活性,在-0.89V vs. RHE电极电位下,CO法拉第效率高达86%,CO电流密度可达6.9 mA cm-2,质量比活性可达24.5 A g-1,与单组分的Pd/C催化剂相比,分别高出5倍、8倍和2.2倍,而且在转化过程中同时富产H2。通过控制反应的电极电位可以有效地将CO2转化为CO和H2的混合物,并最终生成合成气,免去了昂贵的第二次气化过程。
该研究工作得到了国家自然科学基金、国家973计划、天津市应用基础与前沿技术研究计划(重点项目)等基金的支持。